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广东快三走势图:氟化固体电解质中间相可实现高度可逆的固态锂金属电池

固态电解质(SSE)受到极大关注,因为它们的高机械强度和转移数可能会抑制Li枝晶,它们的高电化学稳定性允许使用高压阴极,提高电池的能量密度和安全性。然而,SSE中比非水液体电解质中更低的临界电流密度和更容易的Li枝晶传播阻碍了它们的可能应用。在此,我们通过在SSE和Li金属之间原位形成富含LiF的固体电解质中间相(SEI)成功地抑制了SSE中的Li枝晶生长。富含LiF的SEI成功地抑制了Li枝晶渗透到SSE中,而LiF的低电子电导率和固有的电化学稳定性阻断了SSE和Li之间的副反应。富含LiF的SEI将Li3PS4的室温临界电流密度提高到>2mAcm-2的记录高值。此外,Li镀层/剥离库仑效率从原始Li3PS4的88%升高至LiF涂层Li3PS4的98%以上。原位形成电子绝缘富含LiF的SEI提供了一种有效的方法来防止SSE中的Li枝晶,从而为下一代高能固态Li金属电池的实际应用带来了实质性的飞跃。

引言<锂离子电池(LIB)无疑是具有显着改变我们生活的标志性储能技术之一,因为它比其他任何二次电池具有更高的能量密度和可逆性(1)。最近,LIB已从消费电子产品渗透到大规模储能,包括汽车行业和电网规模的固定储能。然而,随着电动车市场的快速扩张,基于嵌入化学的LIB的能量密度成为瓶颈,限制了车辆的行驶范围(1)。因此,迫切需要使用高容量Li金属阳极和高能阴极的新电池化学(2,3)。另一方面,几乎所有这些商业化的LIB都基于高度易燃和流动的碳酸盐电解质,这在严苛的工作条件下会引起严重的安全问题。

无机固态电池已成为非常有吸引力的替代品这些商用液体电解质电池(4)由于其增强的安全性,宽的操作温度范围和潜在的高能量密度而特别是当与作为阳极(4)的Li金属结合时。固态电解质(SSEs)被认为是理想的电解质,可以物理地抑制锂枝晶的生长并消除不可逆的电解质消耗(5)。根据Monroe和Newman(6)提出的稳定性判据,几乎所有有希望的SSE,如Li3PS4(LPS),Li10GeP2S12(LGPS),Li3xLa2/3-xTiO3(LLTO),Li7La3Zr2O12(LLZO)及其相关由于其高机械强度,衍生物应该能够防止Li枝晶的形成(7)。此外,SSE的Sand时间(Li枝晶开始的起始时间)应该是无限的,因为它们的Li+迁移数接近1(8)。然而,不是抑制Li枝晶,SSE实际上促使Li枝晶生长,如由非水液体电解质(9-11)中的那些临界电流密度(形成Li枝晶)低得多所证明。SSE中几乎所有报告的临界电流密度均小于1mAcm-2(9,11-17),小于基于醚的电解质(18)的1/10和1/5。碳酸盐基电解质(19,20)。更糟糕的是,蒋及其同事(9)最近证明,无论是多晶,单晶,无定形还是表面有限的抛光,Li枝晶都能够以更低的电流密度穿透所有SSE(硫化物和氧化物)。

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